我院纪文华课题组在多孔有机聚合物搭载金属选择性催化研究方面取得重要进展

发布者:药学院发布时间:2020-05-25浏览次数:123

近日,我院纪文华课题组在多孔有机聚合物搭载金属选择性催化研究方面取得重要进展,相关工作以“Covalent Organic Framework as a Heterogeneous Ligand for the Regioselective Oxidative Heck Reaction”为题发表于Organic Letters

共价有机框架(Covalent Organic Framework, COF)由于其丰富的活性位点、规则可调的孔道结构、高稳定性和良好的重复使用性,在催化领域展现出独特的优势,被广泛用于有机反应的化学、立体选择性催化。然而,其在区域选择性催化方面的研究还未见报道。

Heck反应是构建C-C键的重要反应之一,其产物有直链与支链两种,一般取决于烯烃底物的电子偏向性。对电性非偏向烯烃只能得到直链和支链的混合物,所以通过配体来调控直链与支链产物,具有重要的理论和应用价值。

该课题组利用COF中的NO作为配位点将其与钯配位,在氧化Heck反应中表现出极其优越的区域选择性和广泛的底物适用性,直链与支链产物比例可达> 100: 1。相关实验证明,COF规则的孔道结构和配位方式对区域选择性调控起到了重要作用。

 这一研究成果不仅表明COF具有调控区域选择性的作用,而且为设计合成新型COF调控各类区域选择性有机反应提供了思路。

该研究工作主要由2018级硕士生韩继尧完成,并得到课题组其他研究人员的协助。山东师范大学王琼博士进行了相关理论计算,从COF与钯的配位角度方面阐述了直链产物为主的合理性。

研究工作得到国家自然科学基金(31972145)的资助。

论文链接:https://dx.doi.org/10.1021/acs.orglett.0c00061